取向磁场强度对磁流变弹性体力磁性能的影响

　　摘要： 为探究制备过程中取向磁场对 MRE力磁性能的影响，制备了相同磁敏颗粒夹杂的两种不同基体特性 的 MRE，分别对其微观组织和材料的力学性能进行了系统研究。结果表明：随着取向磁场与硅油含量的增大，磁 敏颗粒在 MRE中的链状排布更加明显;所制备材料的磁致剪切模量与磁流变效应均随着取向磁场的增大而增 大，并且其增加趋势随着硅油含量的增加更加显著;磁流变弹性体的损耗因子随着取向磁场的增加逐渐增大，而

　　当取向磁场高于250mT 后，损耗因子几乎不变。相关结果可对磁流变弹性体的设计制备提供理论依据。

　　关键词： 磁流变弹性体;取向磁场;磁致模量;磁流变效应;损耗因子

　　0 引 言 磁流变弹性体 (MagnetorheologicalElastomers，缩写为 MRE)是在磁流变液的基础上发展起来的一 种新型智能材料，其主要采用具有粘塑性的高分子聚 合物代替磁流变液中的非磁性液体作为基体、微米级 的软磁性颗粒作为填充相通过一系列化学和物理手段固化后得到。该类智能材料不仅保持了磁流变液的响 应快、可逆性好等特性，而且解决了磁流变液稳定性 差、易磨损、易沉降 等 不 良 特 性[1-2]。MRE 的 变 形 行 为、剪切储能模量以及损耗因子等在磁场作用下具有连续、快速可调的特性，使得其在建筑、桥梁、汽车隔振 等领域展现出巨大应用潜力。

　　近年来，MRE材料的研究发展得到了许多学者的 关注。在制备材料选取方面，硅橡胶由于具有模量低、 流动性 好 以 及 成 本 低 等 优 点 被 广 泛 选 用 为 基 体 材料[3]。除此之外，天然橡胶[4]、异丁烯橡胶[5]、热塑性 聚氨酯橡胶[6]和混合橡胶[7]等也常被作为基体制备MRE。MRE的磁弹性能除与基体的选择有关外，填 充颗粒的选取也对其具有显著的影响。羰基铁粉由于具有高饱和磁化强度和高磁导率等优点被作为填充颗 粒大量应用[8]。另外，Fe、Co、Ni纳米线[9]、复合磁性粒子[10]、铁的氧化物[11]、硬磁粒子[12]、钴粉[13]和混合颗粒[14]等也作为填充相被用来制备 MRE。

　　此外，MRE的制备方式对其磁弹性能也有着重大 的影响。根据基体材料固化时是否施加磁场，MRE的制备方式分为无场制备和有场制备两种方式[15]。无 场条件下制备的 MRE 其 磁 敏 颗 粒 随 机 分 布 于 基 体 中，故为各向同性 MRE;而有场条件下制备的 MRE由于其内部磁敏颗粒被磁化后在基体中成链状分布，固化后，链状结构仍然保留在基体中，故为各向异性MRE。与无场制备的磁流变弹性体相比，有场条件下制备的磁性颗粒呈链状结构的 MRE 一般具有更高的 磁流变效应和磁致模量变化[16-18]。Wu等[19]以羰基铁 粉为磁性填充颗粒、聚氨酯为基体且掺入增塑剂邻苯 二甲酸二异辛酯(DOP)制备了的各向异性 MRE。研 究表明，含70%(质量分数)羰基铁粉和15%DOP 的 各向 异 性 聚 氨 酯 基 MRE 的 绝 对 磁 流 变 效 应 达 到1.16MPa，相 对 磁 流 变 效 应 达 到 386.7%。Kaleta等[20]以热塑性塑料为基体、60um 的 Fe粒子作为磁性

　　填充颗粒分别在有取向磁场和无取向磁场的条件下制 备了不同种类的 MRE，并对比分析了两种 MRE 的性能，结果表明，各向异性 MRE 比各向同性 MRE 拥有更高的磁流变效应。Chen和 Fan等[21-22]在强磁场条件下，分别以硅橡胶和天然橡胶为基体、羰基铁粉为磁 性颗粒制备了不同种类 MRE，并对材料性能进行了研 究，结果表明，在1000mT 外加磁场下硅橡胶基 MRE的剪 切 模 量 可 达 到 3.34MPa，相 对 磁 流 变 效 应 达 到878%;天然橡胶基 MRE的剪切模量增加到3.6MPa， 相对磁流变效应增加了131%。可以看出，MRE 内部颗粒分布对材料的磁致性能具有重要的影响，形成的 共识是在有场条件下获得的材料性能显著高于无场条件下的情形，然而详细探讨取向磁场的大小对 MRE

　　的磁弹性行为的影响及其机制的研究较少。

　　本文将以硅橡胶为基体、羟基铁粉为填充相在不 同大小的取向磁场中制备了两种不同配比的 MRE，利 用准静态剪切实验获得了所制备样品的磁弹性能，得 到取向磁场的大小对其磁弹性性能的影响规律，并结合微结构分布特征对相关现象进行了解释。

　　1 实验测试及方法

　　1.1 实验样品制备

　　1.1.1 实验材料： 本实验中选用的材料有：硅橡胶，选用上海蔼科松科技有限公司的Essil296;填充磁性颗粒为羟基铁粉， 购置于江苏天一超细金属粉末有限公司，型号为 RXE，其平均粒径为1.78μm;二甲基硅油作为磁性颗粒与硅橡胶接触的润滑剂和固化剂，选用了北京海贝思科技有限公司粘度为500cp的聚二甲基硅氧烷。

　　1.1.2 样品制备过程

　　分别按两种不同配比称取一定质量的硅橡胶加入烧杯中，然后添加一定质量的硅油和铁粉，样品各成分配比见表1。称取结束后进行充分搅拌至各组分混合 均匀，然后将搅拌均匀的材料放入真空箱中进行脱泡 处理，5min后取出脱泡后的材料注入模具中，接着再 次放进真空箱中进行二次脱泡处理。5min后取出模 具并将模具放入提前准备好的取向磁场中进行磁化。 取向磁场大小分别为100、150、200、250、300mT。1h后将模具从磁场中取出并放进干燥箱中在60 ℃的环 境中进行固化2h，得到 MRE样品。

　　1.2 实验测试

　　(1)微结构表征测试：将样品沿着取向磁场方向剖 开，运用扫描电子显微镜(SEM)进行观测。

　　(2)准 静 态 剪 切 测 试：利 用 电 子 万 能 试 验 机 对MRE的准静态剪切性能进行表征，其中力传感器的量 程为100N，精度为0.001N。利用 C 型电磁铁对样品区域提供均匀磁场，磁极直径为50 mm，两磁极之间气隙为25mm，通过调节线圈中的电流使其产生0～0.5T 连续变化的磁场。

　　首先，将所测样品用胶水粘于两铜板上40min，以 便样品在铜板上粘贴牢固(其中一个铜板固定在拉伸 机的底座上，另一个铜板连接在拉伸机的横梁上，当横 梁往上拉伸时粘贴于两铜板间的样品就会随着铜板的 相对运动中产生剪切作用)。然后，在不同的均匀磁场 中拉伸试验机的横梁以得到应力-应变曲线(本实验横 梁移动速度为5mm/min，横梁位移为1mm，线圈中的电流分别为0、2、4、6、8A)。实验过程中样品表面 与电磁铁产生的磁场方向相垂直。实验装置如图1。 在实验测试开始前，为了消除马林斯效应，得到稳定的 应力-应变曲线，对测试样品在零场环境中循环剪切3 ～4次[23]。

　　2 结果与讨论

　　2.1 取向磁场对微结构分布的影响

　　图2为不同条件下制备的3种 MRE 在平行于取 向磁场方向的微结构分布图。从图中可以看出羟基铁 粉在 MRE中呈链状分布，这是由于外加磁场作用下 磁敏颗粒之间产生相互作用的磁力，通过形成链状结 构减小颗粒之间的磁能。图2(a)和(b)分别是取向磁 场为200mT、硅油含量为 4% 和 7% 的两种 MRE 的SEM 图像，对比发现(b)中的磁敏颗粒链较图(a)更清 晰一些，几乎没有呈小堆聚集的状态，而图(a)会出现小部分聚集状态，这说明硅油对于铁粉颗粒在 MRE中的分布状态有一定的影响：硅油含量越高铁粉颗粒在 MRE中运动的越快，所形成链分布越清晰。图 2 (c)是硅油含量为7%、取向磁场为300mT 的 MRE的SEM 图像，与图(b)对比发现图(c)中形成的磁敏颗粒链较图(b)更加清晰，这说明磁敏颗粒的移动不仅与硅 油含量有关，取向磁场的大小也起到一定作用，即相同 硅油含量下，取向磁场越大，铁粉颗粒的移动越强，形 成的颗粒链越清晰。因此可以看出取向磁场的大小与 基体中硅油含量对 MRE 内铁粉颗粒的分布起到至关重要的作用。

　　2.2 取向磁场对磁致剪切模量的影响

　　为了探索磁场对 MRE 力学行为的影响，图3给 出了不同磁场环境中取向磁场为300mT 硅油含量为4%的 MRE的剪切应力-应变关系。从图中可以看出，MRE材料在加卸载过程中的剪切应力-应变曲线均表现出明显的滞后行为，且随着均匀磁场的增大，滞后的 现象越明显，这说明磁流变弹性体在剪切过程中表现出很强的弹塑性行为，并且随着磁场的增大弹塑性行为越明显。此外，还可以看出剪切应力-应变曲线的斜 率随着磁场强度的增大而增大，即材料的磁致效应随 着磁场的增大而增大。材料剪切后的残余应变也随着磁场的增大而增大，这是由于在剪切 MRE 发生形变 的过程中，材料中的铁粉在磁场的作用下与橡胶之间相互作用消耗了一定的能量，并且随着磁场的增大，铁 粉颗粒要发生的移动越大，与橡胶的作用就越大，消耗的能量就越大，因此残余应变就越大。

　　分别对各个样品应力-应变曲线的加载段进行线 性拟合，得出所测样品在不同磁场环境中的剪切模量。 图4和图5分别给出了在不同磁场环境下硅油含量为4%和7%的 MRE剪切模量随取向磁场的变化关系。从图中可以看出，在同一磁场环境中，样品的剪切模量随着取向磁场的增大而增大。对于硅油含量为4%的样品，弹性模量随着取向磁场的增大在不断增大，当 通大小为6A 和8A 电流的磁场中几乎呈线性增长，而 对于硅油含量为7%的样品，当取向磁场大于250mT，样品的弹性模量增长趋势变缓。同一取向磁场下制备的样品中，硅油含量为7%的样品剪切模量明显高于4%的样品。这说明硅油对于铁粉在硅橡胶中的移动 起到了很重要的作用，硅油的含量越高，磁敏颗粒与基体之间的摩擦越小，使得磁敏颗粒在基体中的移动更 加容易。将未固化的样品放入取向磁场中进行固化时，铁粉会在磁场的作用下发生移动并随着取向磁场 呈链状分布，而7%硅油含量的样品中由于硅油的作用，铁粉的聚集程度要低些，以致形成的链状结构更加 均匀，进而使得铁粉颗粒之间相互作用力增强，因而7%硅油含量的样品剪切模量大。此外，对于同一取向 磁场环境下制备的样品，其剪切模量随着外加磁场强 度的增大而增大。

　　2.3 取向磁场对磁流变效应的影响

　　为了进一步分析 MRE 对磁场的依赖特征，引用了 MRE的相对磁流变效应[24]：

　　其中GH 为外加磁场强度为 H 时复合材料的剪切模 量，G0 为材料的零场剪切模量。

　　图6和图7分别给出了硅油含量为4%和7%的MRE相对磁流变效应随取向磁场的变化关系。可以 看出，在同一磁场环境中，MRE 的相对磁流变效应随 着取向磁场的增大而增大。对于硅油含量为4%的这组样品，其在4、6、8A 的磁场环境中，相对磁流变效应 在取向磁场从100mT 增加到250mT 的区间内增长趋 势非常明显，当从250mT 增加到300mT 时增长趋势明显 变 缓，而 在 2A 的 磁 场 环 境 中，其 取 向 磁 场 从100mT 增加到 250mT，相对磁流变效应增加趋势较 缓，当取向磁场从250mT 增加到300mT 时，相对磁流 变效应极速增长;对于硅油含量为7%的样品，较硅油 含量为4%的样品其增长幅度明显降低，只有在6A 和8A 的磁场环境中，取向磁场从200mT 增加到250mT

　　时增加趋势更加明显，而当取向磁场从250mT 增加到300mT 时，其增加趋势明显减缓。这是因为在磁化过 程中不同大小的取向磁场对磁敏颗粒的移动产生不同 的影响，取向磁场越大，磁敏颗粒移动越强，所形成的 磁敏颗粒链越稳定(如图 8 所示)。对于硅油含量为4%的 MRE，在取向磁场为100～250mT 时 MRE 中的磁敏颗粒并未充分移动以形成稳定的磁敏颗粒链， 当加入一定磁场后，磁敏颗粒将会在磁场的作用下继 续移动，而对于 2A 的 磁 场 环 境 中，因 为 磁 场 的 磁 力 小，不能引起磁敏颗粒大量的移动，因此增长缓慢。而 对于硅油含量为7%的 MRE 由于其本身形成的链状 基本稳定，因此磁场对其颗粒的移动只起到微小作用， 当取向磁场增加到250mT 时，磁流变效应增长趋势不 明显，这说明磁敏颗粒在250mT 磁场中形成的链状已 经基本稳定。

　　2.4 取向磁场对损耗性能的影响

　　从加卸载曲线中也可以得到 MRE 材料的损耗因 子，其表示在伸长和恢复的变形过程中复合材料的能量损耗，定义为[25]：

　　其中tanδ 为材料的损耗因子，σa 与εa 分别为应力与 应变的幅值;ΔE 表示能量耗散密度，可以通过计算加 卸载曲线所围成的面积得到。

　　图9和图10分别给出了硅油含量为4%和7%的MRE的损耗因子随取向磁场的变化关系。可以看出：同一磁场环境中，MRE的损耗因子随着取向磁场的增 大而增大，但是增大的趋势不同：对于硅油含量为4%的 MRE，在所测的几种磁场环境中其损耗因子的增长趋势表现为在取向磁场从150mT 增长到200mT 时最大，当取向磁场在100～150mT 和200～250mT 的区间内，损耗因子的增长趋势几乎相同，几乎处于平稳阶段，这说明取向磁场在100～150mT 的区间内对磁敏颗粒的移动作用影响不大，当取向磁场从150mT 增加 到200mT 时使得磁敏颗粒在集体中大规模移动，形成了较稳定的磁 敏 颗 粒 链。对 于 硅 油 含 量 为 7% 的 样 品，在所测的几种磁场环境中其损耗因子的增长趋势都是在取向磁场从100mT 增加到150mT 时最大，随 后随着取向磁场的增大其损耗因子增长趋势平缓，这

　　是由于在取向磁场从100mT 增加到150mT 时样品中的铁磁颗粒分布较分散，没有形成较稳定的颗粒链，但 取向磁场增大时，磁敏颗粒会在磁场的作用下大规模 移动，使得磁敏颗粒与基体的摩擦形成更大损耗;当磁 场增大到150mT 时，由于内部的磁敏颗粒链已达到基 本稳定状态，磁敏颗粒的移动只是小范围的移动，因此损耗因子的增长趋势趋于平缓。通过图9和图10对 比发现，在未加磁场环境中，当取向磁场为300mT 时 硅油含量为4%的 MRE 的损耗因子值比硅油含量为7%的 MRE 大，此说明硅油含量为7%的 MRE 中磁敏颗粒移动程度更小，所形成的链 更 稳 定，这 与 图 2SEM 图像(b)、(c)中观察的结果相似。

　　3 结 论

　　以硅橡胶软材料为基体，磁性羰基铁粉颗粒为夹 杂相，在不同强度取向磁场下制备了两种硅橡胶含量不同的 MRE，开展了取向磁场对 MRE 磁弹性能的实 验测试与分析，相关结果表明：

　　(1)在同一磁场环境中，MRE 的剪切模量随着取 向磁场的增大而增大。同一大小取向磁场下制备的MRE中，硅油含量为7%的 MRE 剪切模量明显高于4%的 MRE，这是由于硅油含量为7%的 MRE中铁粉所形成的链状更均匀稳定。

　　(2)在同一磁场环境中，MRE 的相对磁流变效应随着取向磁场的增大而增大，且对于硅油含量为7%的样品取向磁场从200mT 增加到250mT 时增加趋 势更 加 明 显，硅 油 含 量 为 4% 的 MRE 取 向 磁 场 从100mT增加到250mT 的区间内增长趋势最明显。

　　(3)在同一磁场环境中，MRE 的损耗因子都随着取向磁场的增大而增大，且随着取向磁场的增大到一定程度其增长趋于平缓，这是由于当取向磁场增大到 一定程度，磁敏颗粒形成的链已达到基本稳定状态。

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　　Abstract: In order to investigate the influence of orientation magnetic field on the magnetomechanical properties of magnetorheological elastomers (MRE) during preparation, two types of magnetorheological elastomers with different matrix characteristics are prepared. The mechanical properties of the prepared samples have been systematically studied. The results show that with the increase of the orientation magnetic field and the content of silicone oil, the chain arrangement of the magnetically sensitive particles in the MRE becomes more obvious. The magnetic shear modulus and the magnetorheological effect of the prepared materials increase with the increase of the orientation magnetic field. It increases with the increase of the content of silicone oil, and its increasing trend becomes more significant. The loss factor of the magnetorheological elastomer gradually increases with the increase of the orientation magnetic field, and the loss factor is almost unchanged when the orientation magnetic field is higher than 250mT. The related results can provide a theoretical basis for the design and preparation of magnetorheological elastomers

　　Key words: magnetorheological elastomer; orientation magnetic field; magnetoinduced modulus; magnetorheological effect; loss factor

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文章名称： 取向磁场强度对磁流变弹性体力磁性能的影响

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